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摘要:本文对钇铁石榴石 (Y 3 Fe 5 O 12 , YIG) 和赤铁矿 ( α -Fe 2 O 3 ) 光催化分解水的性能进行了详细的光谱和动力学比较。尽管电子结构相似,但 YIG 作为水氧化催化剂的性能明显优于赤铁矿,光电流密度提高了近一个数量级,法拉第效率提高了两倍。通过超快、表面敏感的 XUV 光谱探测电荷和自旋动力学表明,性能增强的原因在于 1) 与赤铁矿相比,YIG 中的极化子形成减少;2) YIG 中催化光电流的固有自旋极化。线性 XUV 测量表明,与赤铁矿相比,YIG 中表面电子极化子的形成显著减少,这是由于 YIG 中位点相关的电子-声子耦合在光激发时导致自旋极化电流。使用 XUV 磁圆二色性直接观察 Fe M 2 、 3 和 OL 1 边缘的表面自旋积累和化学状态分辨率,提供了自旋极化电子动力学的详细图像。总之,这些结果表明 YIG 是高效自旋选择性光催化的新平台。

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