摘要 燃烧化石燃料的能源基础设施产生的碳排放有增无减,造成的灾难性影响要求我们加速开发大规模二氧化碳捕获、利用和储存技术,而这些技术的基础是对分子级化学过程的基本理解。在地下,富含二价金属的岩石可以与二氧化碳发生反应,将其永久地封存为稳定的金属碳酸盐矿物,注入后孔隙流体的 CO2-H2O 组成是主要控制变量。在此,我们讨论了水介导碳化的机械反应途径,碳矿化发生在纳米级吸附水膜中。在充满以 CO2 为主的流体的孔隙中,碳化反应局限于覆盖矿物表面的 Å 到 nm 厚的水膜,这使得金属阳离子能够释放、运输、成核和金属碳酸盐矿物结晶。尽管这看似违反直觉,但实验室研究表明,在这些低水环境中碳化速度很快,近年来,人们开始更好地理解其机理细节。本综述的首要目标是描述控制这些反应性和动态准二维界面中 CO 2 矿化的独特潜在分子尺度反应机制。我们强调了解薄水膜中独特性质的重要性,例如在纳米限制下,水的介电性质以及随之而来的离子溶解/水合行为如何变化。最后,我们确定了未来工作的重要前沿和利用这些基本化学见解开发 21 世纪脱碳技术的机会。
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