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CONSPECTUS：在分子系统中制备和操纵纯磁态是利用合成化学的力量来推动实用量子传感和计算技术的关键初始要求。在有机系统中实现所需的更高自旋态的一种途径是利用单重态裂变现象，该现象从具有多个发色团的分子组装中最初光激发的单重态产生成对的三重态激发态。由此产生的自旋态的特征是总自旋（五重态、三重态或单重态）及其在特定分子或磁场轴上的投影。这些激发态通常高度极化，但表现出不纯的自旋布居模式。在此，我们报告了驱动单个纯磁态布居的分子设计规则的预测和实验验证，并描述了其实验实现的进展。这项工作的一个重要特点是理论、化学合成和光谱学之间的密切合作。我们首先介绍我们理解单重态裂变系统中自旋流形相互转换的理论框架。该理论对分子间结构和相对于外部磁场的方向做出了具体的可测试预测，这应该会导致纯磁态制备，并为解释磁谱提供了强大的工具。然后，我们通过对一系列符合一个或多个已确定的结构标准的新分子结构进行详细的磁谱实验来测试这些预测。许多这样的结构依赖于具有这项工作独有特征的分子的合成：二聚体中发色团之间的刚性桥、具有定制的单重态/三重态对能级匹配的杂并苯或侧基工程以产生特定的晶体结构。我们通过应用和开发几种磁共振方法揭示了这些系统的自旋演化，每种方法在与量子应用相关的环境中具有不同的灵敏度和相关性。我们的理论预测被证明与我们的实验结果非常一致，尽管通过实验满足理论对真正的纯态制备所要求的所有结构处方仍然是一个挑战。我们的磁谱与三重态对行为模型相一致，包括在二聚体和晶体中在特定条件下将粒子聚集到五重态的 ms = 0 磁亚能级，表明这种现象可以通过分子设计进行控制。此外，我们展示了单重态裂变系统中自旋态的新颖和/或高灵敏度检测机制，包括光致发光 (PL)、光诱导吸收 (PA) 和磁导 (MC)，为更深入地了解这些系统如何演化以及在单分子量子极限上进行计算应用所需的实验指明了技术上可行的途径。■ 主要参考文献
三重态对自旋极化的分子控制及其光电磁共振探测
主要关键词
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