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慕尼黑，80539 德国慕尼黑 * 通讯作者：r.oulton@imperial.ac.uk 分子振动对光的拉曼散射提供了一种通过分子内部键和对称性进行“指纹识别”的强大技术。由于拉曼散射很弱 1 ，因此非常需要增强、引导和利用它的方法，例如通过使用光学腔 2 、波导 3–6 和表面增强拉曼散射 (SERS) 7–9 。虽然 SERS 通过将光局限于金属纳米结构中极小的“热点”内而提供了显著的增强 6,15,22,2，但这些微小的相互作用体积仅对少数分子敏感，产生难以检测到的微弱信号 10 。在这里，我们展示了将 4-氨基硫酚 (4-ATP) 分子与等离子体间隙波导结合后的 SERS 引导至单一模式，效率 > 𝟗𝟗%。尽管牺牲了一个限制维度，但我们发现由于波导的更大传感体积和非共振模式，在宽光谱范围内 SERS 增强了 𝟏𝟎 𝟒。值得注意的是，波导-SERS (W-SERS) 足够明亮，可以对波导中的拉曼传输进行成像，从而揭示纳米聚焦 11–13 和珀塞尔效应 14 的作用。模拟激光物理学中的 𝛃 因子 15–17，观察到的接近 1 的拉曼 𝛃 因子为 SERS 技术带来了新的亮点，并指出了控制拉曼散射的替代途径。 W-SERS 引导拉曼散射的能力与基于集成光子学 7-9 的拉曼传感器有关，可应用于气体和生物传感以及医疗保健。拉曼光谱尽管效率低下，但由于利用了可见光波长下激光和探测器技术的成熟度，已成为一种强大的技术。已经开发出各种依赖于受激拉曼散射 1 或表面增强拉曼散射 (SERS) 18-20 的增强技术。受激拉曼过程是一系列强大方法的基础，但依赖于高强度和短脉冲光激发，这通常会损坏样品。同时，SERS 21 已成为一个庞大的研究领域，探索能够将拉曼增强许多数量级的金属纳米结构，例如粗糙的金属表面 22、纳米颗粒 10,23,24、纳米间隙 25,26、波导 9,27 和金属尖端 18,28,29。尽管对单个分子敏感，SERS 仍有几个局限性。首先，最强的 SERS 需要非常小的“热点”，其中增强是活跃的，但只有少数分子可能会经历它。其次，共振增强限制了拉曼带宽。最后，从局部场中出现的 SERS 会发生衍射，使有效检测变得困难 10 。在本信中，我们使用等离子体波导探索波导增强拉曼散射 3–6 ，结合 SERS 7–9 ，如图 1a 所示。它由一个等离子体间隙波导和放置在玻璃基板两端30-32的光学天线耦合器组成。间隙区域的拉曼散射通过两种机制增强：纳米聚焦效应11-13引起的局部激发强度增加，以及真空涨落增强引起的珀塞尔效应14。图1b中波导模式的有限差分时域（FDTD）模拟显示了光学限制强度。虽然波导在许多倍频程上提供非共振SERS，但这种增强在天线-波导耦合的有效带宽内持续存在。虽然这种方法牺牲了沿一个方向的限制，但强波导-SERS（W-SERS）能够对纳米结构上的拉曼传输进行成像，并观察纳米聚焦和珀塞尔效应。我们发现间隙模式中的SERS占主导地位，因为它驱动珀塞尔效应。因此，我们引入了自发拉曼β因子15–17，以量化SERS与该单一模式耦合的比例。我们发现W-SERS在宽光谱范围内产生接近1的拉曼β因子，增强了10 4。
接近统一的表面增强拉曼β因子...
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