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星际复杂有机分子 (iCOM) 的形成是天体化学中的热门话题。试图重现观测结果的主要范例之一是假设 iCOM 是在覆盖星际尘埃颗粒的冰幔上由于自由基 - 自由基偶联反应而形成的。我们通过计算量子力学方法研究冰表面上 iCOM 的形成。具体来说，我们研究了涉及 CH 3 + X 体系 (X = NH 2 、CH 3 、HCO、CH 3 O、CH 2 OH) 和 HCO + Y (Y = HCO、CH 3 O、CH 2 OH) 以及 CH 2 OH + CH 2 OH 和 CH 3 O + CH 3 O 体系的偶联和直接氢提取反应。我们利用密度泛函理论计算了两个冰水模型（分别由 33 个和 18 个水分子组成），计算了这些反应的活化能垒以及所有研究的自由基的结合能。然后，我们利用反应活化能、解吸能和扩散能以及通过 Eyring 方程推导的动力学估算了每个反应的效率。我们发现表面上的自由基 - 自由基化学并不像通常假设的那么简单。在某些情况下，直接的氢提取反应可以与自由基 - 自由基偶联竞争，而在其他情况下，它们可能包含较大的活化能。具体而言，我们发现 (i) 乙烷、甲胺和乙二醇是相关自由基 - 自由基反应的唯一可能产物；(ii) 乙二醛、甲酸甲酯、乙醇醛、甲酰胺、二甲醚和乙醇的形成可能与各自的氢提取产物竞争； (iii)乙醛和二甲基过氧化物似乎不太可能是谷物表面产物。
冰表面自由基-自由基化学的量子力学模拟
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