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摘要：最近兴起的卤化物基固体电解质（SE）具有良好的离子电导率、宽的电化学稳定性窗口以及与高压氧化物正极的良好兼容性，是高性能全固态电池（ASSB）的理想候选材料。与卤化物 SE 中的结晶相相比，非晶态组分很少被理解，但在锂离子传导中起着重要作用。本文揭示了通过机械化学方法制备的卤化物基 SE 中非晶态组分的存在很常见。发现快速的锂离子迁移与非晶态比例的局部化学有关。以 Zr 基卤化物 SE 为例，可以通过掺入 O 来调节非晶化过程，从而形成角共享的 Zr-O/Cl 多面体。这种结构配置已通过 X 射线吸收光谱、对分布函数分析和逆蒙特卡罗建模得到证实。独特的结构显着降低了锂离子传输的能垒。结果显示，非晶态 Li 3 ZrCl 4 O 1.5 在 25 ° C 时可实现 (1.35 ± 0.07) × 10 − 3 S cm − 1 的增强离子电导率。除了提高离子电导率外，通过掺入 O 对 Zr 基卤化物 SE 进行非晶化还可获得良好的机械变形能力和良好的电化学性能。这些发现为合理设计高性能 ASSB 所需的卤化物 SE 提供了深刻见解。
非晶态卤氧化物材料实现锂超离子导电
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